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浙江大学范修林教授等:阴离子-稀释剂协同作用实现高比能锂金属电池

发布时间:2022-03-31浏览:348次

浙江大学范修林教授等:阴离子-稀释剂协同作用实现高比能锂金属电池

可充电锂金属电池作为新一代储能体系,具有高的能量密度,因此受到了广泛的关注。然而,有限的库仑效率和无序的枝晶生长限制了其应用。近日浙江大学的范修林教授和以色列巴伊兰大学的Malachi Noked等人通过将氟化芳香稀释剂引入到高浓度电解质(HCEs)中,合成了一种新型电解质。与其他局部HCEs不同,氟化芳香稀释剂与阴离子配对,促进了均匀的固体电解质间相(SEI)形成,使得锂金属具有极高的库仑效率,约为99.8%

1、电解质溶剂化结构及设计原则:(a)LHCE-TFM电解质分子动力学模拟快照;(b)通过MD模拟计算LHCE-TFMB电解质的自由基分布函数;(c)TFMBBZTF的静电势图;(d)各种溶剂、稀释剂和电解质的拉曼光谱;(e, f)LHCE-TFMB(f)LHCE-BZTF的量子力学DFT-AIMD模拟的态密度(DOS);(g)TTE稀释和TFMB/BZTF稀释的HCEs中,电解质结构及形成SEI的示意图。

【本文要点】

要点1. 该研究工作提出了两种高效的LHCEs,由双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)1,2-二甲氧基乙烷(DME)、三氟甲氧基苯(TFMB)或三氟苯(BZTF)的混合物组成,摩尔比为1/1.1/2.2(LiFSI/DME/稀释剂)

要点2.密度泛函理论(DFT)计算表明,TFMBBZTF稀释剂的最低未占分子轨道(LUMO)介于1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)1,2-二氟苯(DFB)之间,当它们在溶解过程中与阴离子配对时,有利于实现温和且可控的分解,从而在锂金属表面形成紧凑和富含无机物的SEI,提高了CE(>99.7%),延长了循环寿命。

要点3.使用LiFSI/DME/TFMB电解质的Li(20 μm)||NMC811(正极载量,3.5 mAh cm-2)全电池初始容量为210 mAh g-1,循环260次后容量保持率>80%。组装的Li||NMC811软包电池(正极载量,3.5 mAh cm-2),能量密度约为340 Wh kg-1200次循环后仍能保持80%的容量。

总之,这项工作强调了阴离子和稀释剂在锂金属副极上的协同作用,为高比能LMBs的商业化设计提供了依据。

2Li||NMC811软包电池的电化学行为:(a)不同电解质组装的Li||NMC811软包电池在C/5充电速率和C/2放电速率下的循环性能;(b, c)使用(b)RCE(c)LHCE-TFMBLi||NMC811软包电池对应的恒流充放电曲线。

Chunnan Zhu, et al. AnionDiluent Pairing for Stable High-Energy Li Metal Batteries. ACS Energy Lett., 2022, https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c00232

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